東京——東京都立大學(xué)的研究人員發(fā)現(xiàn)了基于碳基質(zhì)中鐵-吡啶位點的“單原子”催化劑工作背后的關(guān)鍵線索。他們首先開發(fā)了一種新的、簡單的催化劑合成方法，用于活化過氧單硫酸鹽，高效分解不易生物降解的污染物。他們發(fā)現(xiàn)，由于兩種不同的化學(xué)途徑，“高自旋”狀態(tài)的鐵位點與催化劑性能密切相關(guān)。
世界上到處都是有用的合成化學(xué)品，無論是家用溶劑、藥品還是肥料。但隨之而來的是我們的環(huán)境中出現(xiàn)了類似范圍的污染物，這對生態(tài)系統(tǒng)和我們自己的福祉都造成了極大的損害。特別是一類被稱為“難降解”有機物的污染物尤其令人擔(dān)憂。它們不易生物降解，并且在環(huán)境中頑固地存在很長時間。這就是為什么廢水流中的有效去除或降解策略非常重要的原因。
科學(xué)家們一直在努力開發(fā)有助于分解有害難降解污染物的有效催化劑。一種很有前途的催化劑是“單原子”催化劑(SAC)，其中金屬原子均勻地分散在碳原子基質(zhì)中。鐵的加入特別有希望，因為結(jié)果便宜、無毒且非常有效。然而，盡管在實驗室進行了演示，但 SAC 仍然難以生產(chǎn)，它們的工作機制仍不清楚。
現(xiàn)在，由東京都立大學(xué)副教授 Shiro Kubuki 領(lǐng)導(dǎo)的團隊成功開發(fā)了一種簡單的方法來生產(chǎn)碳片中摻入鐵吡啶位點(鐵被四個氮原子包圍的鐵)的 SAC?；跓峤?、化學(xué)物質(zhì)的分解和重組，該團隊將鐵的前體置于稱為金屬氧化物框架 (MOF) 的復(fù)雜三維結(jié)構(gòu)中，將它們與三聚氰胺一起研磨，然后在惰性氣氛中加熱，溫度超過500攝氏度。當(dāng)激活一種常見的氧化劑過氧單硫酸鹽時，它們被證明可以非常有效地去除污染物，例如雙酚 A (BPA)，這是樹脂和塑料中的一種常見化學(xué)物質(zhì)。
在他們的工作中，該團隊發(fā)現(xiàn)以不同方式制造的催化劑具有不同的功效。通過使用稱為穆斯堡爾光譜和密度泛函理論計算的實驗技術(shù)，他們研究了不同批次的鐵吡啶位點的狀態(tài)。有趣的是，他們發(fā)現(xiàn)“高自旋”Fe(ii) 和 Fe(iii) 態(tài)的存在與催化劑的有效性之間存在很強的相關(guān)性。“高自旋”是指電子以特定方式填充鐵周圍的高能軌道;鐵和周圍物品之間的相互作用有助于創(chuàng)造表現(xiàn)不同的“高速旋轉(zhuǎn)”和“低速旋轉(zhuǎn)”狀態(tài)。使用計算技術(shù)，他們首次發(fā)現(xiàn)實際上存在兩種不同的途徑，高自旋狀態(tài)可以幫助反應(yīng)發(fā)生。Fe(ii) 位點與過氧單硫酸鹽強烈相互作用以產(chǎn)生高反應(yīng)性羥基自由基;另一方面，F(xiàn)e(iii) 位點形成稱為 Fe(V)-O 配合物的基團，這反過來又有助于分解有機污染物。
結(jié)合機械見解和制造 SAC 的簡單方法，該團隊希望這項技術(shù)將在實際廢水處理系統(tǒng)和清潔環(huán)境的努力中得到更多部署。
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